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實驗室在《Nature》發表丙烷脫氫催化劑研究進展

—— 118金宝搏app (北京)聯合德國萊布尼茲催化研究所等科研機構發表《Nature》:丙烷脫氫非貴金屬基催化劑研究取得進展

丙烯是基本的有機化工原料,近年來供需缺口不斷加大。隨著頁岩氣開采技術發展、資源高效利用及能源高質量發展的需求驅動,特別是在雙碳背景下石油石化行業麵臨的轉型升級,丙烷無氧脫氫(PDH)製丙烯技術成為填補丙烯供需缺口的一種重要途徑。目前商業化的PDH催化劑是K-CrOx/Al2O3和Pt-Sn/Al2O3, Pt價格昂貴以及Cr(VI)毒性高,限製了其進一步應用。研發價格低廉、環境友好的高效非貴金屬基替代催化劑並揭示其催化作用機製至關重要且迫在眉睫。

針對上述問題,118金宝搏app (北京)重質油國家重點實驗室薑桂元教授團隊聯合德國萊布尼茲催化研究所Evgenii V. Kondratenko教授團隊、焦海軍教授團隊、山西大學及德國卡爾斯魯厄理工學院等科研機構合作者,在丙烷無氧脫氫催化劑研究方麵取得新進展。研究結果以“原位形成ZnOx物種用於丙烷高效脫氫(In situ formation of ZnOx species for efficient propane dehydrogenation)”為題, 於2021年11月10日在《自然》(Nature) 在線發表。論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-021-03923-3。

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圖1 ZnO-S-1以及商業K-CrOx/Al2O3類似催化劑的丙烷脫氫/氧化再生催化性能,(a) 轉化率,(b) 時空收率;(c) ZnO-分子篩的丙烯生成速率;(d) ZnO-金屬氧化物的丙烯生成速率。

該工作中,研究人員采用簡單的機械混合-原位氫氣還原處理方法,成功地在Silicalite-1(S-1)上合成了雙核Zn-oxo物種。研究發現,在還原處理機械混合的ZnO-S-1樣品時,被還原的ZnO以Zn單質形式遷移至S-1上並與其羥基窩發生反應,得到雙核Zn-oxo物種。在還原性條件下,低配位雙核Zn-oxo物種是丙烷脫氫的活性位,將該催化劑應用於丙烷無氧脫氫反應時,在400個小時的反應測試中,催化劑展現了優異的催化性能,在與商業K-CrOx/Al2O3類似催化劑相當的丙烯選擇性條件下,該催化劑的丙烯時空收率是K-CrOx/Al2O3的3倍左右(圖1(a)和(b))。同時該催化劑的製備方法還可以拓展至富含羥基窩的其它類型分子篩以及富含羥基的金屬氧化物中(圖1(c)和(d)),表現出良好的應用前景。

該研究基於分子篩羥基窩和原位預處理/反應構築高效非貴金屬基催化劑,不僅從分子層次闡明丙烷脫氫活性位的形成與作用機製,還為將來高效催化劑理性設計提供了新思路。

118金宝搏app (北京)博士生趙丹為本論文的第一作者,薑桂元教授、Evgenii V. Kondratenko教授及焦海軍教授為論文的通訊作者。研究得到了國家自然科學基金、國家重點研發計劃課題、國家留學基金委及德國科學基金會等項目支持。


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